研究UV254nm+185nm 光照对甲苯光降解效率的影响

张春洋,马永亮*(清华大学环境科学与工程系,环境模拟与污染控制国家重点实验室,北京 100084)

 

        甲苯是一种导致大气光化学污染以及对人体健康造成毒害作用的典型挥发性有机物,城市大气环境中甲苯浓度约为几到几十个μg/m3.机动车排放、工业过程、建筑涂装、餐饮油烟等均是大气中甲苯的来源.此外,甲苯作为室内污染物之一,长期暴露容易引发头痛、神经衰弱等疾病.近年来,利用紫外光氧化和紫外光催化氧化去除毒性气态VOCs 成为研究热点.紫外光和臭氧协同作用即UV/O3 体系能有效地去除气态挥发性有机物,但需要外加的O3来源补充体系中不能自主产生臭氧.紫外光和催化剂的协同作用能够有效地去除VOCs,但降解过程中产生的中间产物容易导致催化剂活性降低.国内采用紫外光氧化及紫外光光催化降解气态甲苯的研究中,使用的紫外光波长也均是254nm 或者365nm.使用低于254nm 的紫外光氧化气态苯系物的研究相对较少.相对于254nm 紫外光,185nm 紫外光具有更高的能量,水和氧气分子在短波长紫外光辐射下,可产生⋅OH 和臭氧.

 

        本研究选取气态甲苯作为目标污染物,使用发射UV254nm+185nm 波长紫外光的紫外灯,处理5~20mg/m3 的气态甲苯,考察各不同参数对连续甲苯光降解的影响.确定甲苯初始浓度、气流流量、相对湿度、O2 含量等因素与甲苯转化效率及转化速率的关系;定量分析甲苯在紫外光降解过程中体系O3以及中间产物的产生,探讨甲苯在UV254nm+185nm紫外光照射下的降解机理.

 

1 在实验条件范围内,甲苯去除率随着O2 含量、停留时间的增加而升高;随着初始浓度的增加而降低;与湿度的关系为先急剧升高然后缓慢增加,而后降低, 很佳相对湿度在40%~50%.

2 体系中检测到的中间产物主要为苯和苯甲醛,含量较低.甲苯的降解途径为:在没有O2 的条件下,甲苯可直接吸收185nm波长分解,效率达到11.7%以上,主要中间产物为苯;在水分子和O2的存在下,甲苯与体系中的⋅OH 反应,先转化为苯甲醛,苯甲醛继续转化, 很后转化为苯.

3 在反应体系中,O2在185nm 波长紫外光照射下产生O3,其浓度随O2含量、停留时间的增加而升高,随着湿度、甲苯初始浓度的升高而降低.

4 当甲苯初始浓度为16.1mg/m3,O2含量和湿度分别为20%和40%,体系对甲苯的降解效率为82.2%,降解速率为0.44mg/(m3⋅s),产生的O3浓度为131.13mg/m3,中间产物苯和苯甲醛的浓度分别为0.086,0.135mg/m3.可通过水洗方式去除,体系中产生的臭氧浓度较高,反应后残余的臭氧还需要后续措施加以去除.